2011年出道的他，以素人演员身份主演这部银幕处女作，结果一炮而红。片中他饰演有点坏坏的高中生柯景腾，爱上品学兼优的女同学陈妍希，展开一段纯纯的校园恋曲，然而两人最终却没能走在一起，他只能看着心爱的女孩下嫁他人。柯震东将角色莽撞懵懂的一面完美诠释，也因为这部电影成为男神级人物，红遍两岸三地，夺得金马奖最佳新人，事业一飞冲天。

2012年上映的奇幻爱情电影《南方小羊牧场》，由他与简嫚书领衔主演。以台湾南阳街的补习文化为背景，柯震东饰演失恋男阿东，到补习街寻找前女友时，莫名其妙被拉到影印店当店员，继而与女助教简嫚书相遇。通过两人的青春恋曲，道出青春期学生的欲望、以及通往梦想的过程。

2014年，他与杨幂、郭采洁、凤小岳、郭碧婷、陈学冬等人主演郭敬明执导的系列电影《小时代》，让他在中国声势更上一层楼。该片讲述四个在上海的女大学生的日常生活，他饰演的顾源与女主角郭采洁，上演了分分合合的爱情故事。

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2014年因为吸毒事件，导致事业陷入低谷，但他并没有因此放弃演员梦想，这部电影是他沉寂了近2年后的复出之作。2016年上映的《再见瓦城》，故事描写非法移民的悲歌，柯震东饰演的角色阿国，与吴可熙饰演的非法移民莲青相遇，两人从缅甸偷渡到泰国，在社会底层夹缝中求存，也渐渐产生了情愫。柯震东凭着精湛的演出，获提名第53届金马奖“最佳男主角”。

与零负评女神林依晨主演的纯爱片，2014年就杀青完成，但因为他被中国当局封杀，导致这部电影被雪藏了足足6年，最后通过柯震东父亲和其他金主买回电影版权，2020年才成功“重见天日”，得以上映。片中他饰演在孤儿院长大的男孩，喜欢上富有正义感的女生林依晨，而每次他想起对方时，都会令对方打喷嚏。为了心上人，他开始苦练拳击，在擂台上赢得“不倒侠”的称号，一心希望成为对方心目中的英雄。

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他与金马影后李心洁主演的电影，大谈银幕姐弟恋。柯震东饰演为了义气走上歪路后，努力回归社会的男孩，在当初的大哥协助下，留在议员办公室做事，某天被指派去应付让人头痛的女青农李心洁，两个社会小人物在摩擦中培养出革命情感，迸发出爱火。

2021年上映的《金钱男孩》，由柯震东、曾美慧孜、白宇帆和林哲熹主演。他突破戏路，饰演为了赚钱养家，独自从乡村到城市生活的同志性工作者，并与饰演同行的林哲熹谱出一段同志恋情。柯震东首次挑战破格角色，将同志性工作者的内心世界，揣摩得丝丝入扣，刻画同志性工作者以肉体维生的复杂情感，他也凭着此片入围了第58届金马奖“最佳男主角”。

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改编自九把刀的小说，由九把刀亲自指导兼担任编剧的奇幻爱情片。柯震东饰演男孩阿纶，深爱青梅竹马的女友小咪，就在女友答应求婚的那一刻，他却忽然遭到雷击，离开了人世。死后失去记忆的他来到阴间，和王净饰演的Pinky搭档成为月老，为凡间的男男女女牵红线，但自己的幸福却求而不得。柯震东的角色带点傻气又深情，精彩的内心戏让他赢得奖项肯定，囊获人生中首个影帝奖项。本片也被选为韩国富川国际奇幻影展的开幕片，不论媒体或影迷都给予高分评价。